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La première référence à une forme de dentifrice se trouve dans un manuscrit égyptien datant du IVe siècle avant JC, qui mentionne une mixture à base de sel, de poivre, de feuilles de menthe et de fleurs d'iris. Les Romains utilisaient des formules à base d'urine humaine. Etant donné que l'urine contient de l'ammoniac, celle-ci avait sans doute pour effet de rendre les dents blanches. Les Égyptiens de l'Antiquité employaient également un mélange de cendres et d'argile. Au XVIIIe siècle, une recette américaine à base de pain brûlé fut introduite. Une autre recette de la même période est composée de sang-dragon, de cannelle et d'alun.

Toutefois, l'utilisation de ces poudres ne s'est généralisée qu'à partir du XIXe siècle. La brosse à dents fut d'abord utilisée simplement avec de l'eau, mais les poudres devinrent rapidement populaires. La plupart étaient faites maison, le plus fréquemment à partir de craie, de poudre de brique ou encore de sel. En 1866, Home Cyclopedia recommanda à ses lecteurs l'emploi de poudre de charbon, les avertissant également que la plupart des poudres vendues alors dans le commerce faisaient plus de mal que de bien.

Les premiers dentifrices commercialisés apparurent au XIXe siècle, mais ils ne parvinrent pas à vaincre la popularité des poudres avant la Première Guerre mondiale. En 1896, à New-York, Colgate & Company produisit le premier tube de dentifrice souple que l'on connaît aujourd'hui.

Au début du vingtième siècle, on conseillait d'utiliser une pâte à base d'eau oxygénée et de bicarbonate de soude. Ce mélange est encore préconisé actuellement pour prévenir les maladies parodontales.

On commença à ajouter du fluorure dans les dentifrices dans les années 50. Chaque pays détermine aujourd'hui une limite maximale à la quantité de fluorure jugée acceptable pour la santé. La plupart des pays d'Afrique possèdent par exemple un taux un peu plus élevé que celui des États-Unis.

Aujourd'hui, le dentifrice est le plus souvent vendu sous forme de tubes souples, mais on peut également trouver des tubes rigides. Ces derniers se posent verticalement, permettant ainsi de gagner de la place.